Titelaufnahme

Titel
Catalytic synergisms at (bi)metallic and oxidic surfaces and interfaces in SOFC-relevant reforming processes / Lukas Mayr
VerfasserMayr, Lukas
Begutachter / BegutachterinFöttinger, Karin
Betreuer / BetreuerinKlötzer, Bernhard
ErschienenInnsbruck, January 2016
UmfangX, 246 Seiten : Illustrationen
HochschulschriftUniversität Innsbruck, Univ., Dissertation, 2016
Datum der AbgabeJanuar 2016
SpracheEnglisch
Bibl. ReferenzOeBB
DokumenttypDissertation
Schlagwörter (DE)Heterogene Katalyse / Dampfreformierung von Methanol / Wasserstofferzeugung / Trockenreformierung von Methan / Wasseraktivierung / In situ Spektroskopie / Kupfer Zirkoniumoxid / Palladium - Zirkoniumoxid
Schlagwörter (EN)Heterogeneous catalysis / Methanol steam reforming / Hydrogen production / Dry reforming of methane / Water activation / In situ spectroscopy / Copper zirconia / Palladium zirconia
Schlagwörter (GND)Heterogene Katalyse / Oberflächenchemie / Steamreforming / Methanol / Wasserstofferzeugung / Spektroskopie / In situ
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Zusammenfassung (Deutsch)

Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit synergistischen Effekten von bi-metallischen und oxidisch-metallischen Grenz-/Oberflächen für energierelevante heterogene katalytische Reaktionen. Um Cu/Zr Wechselwirkungen, mit Zirconium in allen Oxidationszuständen, zu untersuchen, wurde eine Reihe von Präparationsverfahren sowie in situ und ex situ Oberflächenanalysemethoden angewendet. Mit den Erkenntnissen über wasseraktivierende Oberflächenplätze im Cu/Zr System sowie über Plätze, die ungewollte Reaktionspfade ermöglichen, wurde ein hoch aktiver, stabiler und CO2 selektiver Katalysator für die Wasserstoffproduktion aus Methanol hergestellt. Auf Palladium konnten hoch-redoxaktive Zr Nanocluster präpariert werden, mittels denen die CO2 Aktivierung für die Trockenreformierung von Methan mit CO2 (dry reforming of methan) promotiert wird. Zudem wurde die Rolle von GaPd2 als Träger für die Methanol-Dampfreformierung geklärt. Für Pt/Zr wurden ähnliche synergistische Effekte wie im System Pd/Zr identifiziert. Zudem wurde die Atomlagenabscheidung von Aluminiumoxid auf diversen kristallographischen Pd und Pt Oberflächen mittels in situ Methoden aufgeklärt.

Zusammenfassung (Englisch)

In the present dissertation, synergistic effects on bi-metallic and oxidic-metallic surfaces and interfaces for energy-relevant heterogeneous catalytic reactions are investigated. To study Cu/Zr interactions in a wide variety of Zr oxidation states, several preparation techniques were applied (sputtering, atomic layer deposition, physical vapour deposition, chemical vapour deposition). Sophisticated in situ and ex situ surface characterizations were performed for all catalysts. The obtained knowledge about water activation promoting active Cu/Zr sites and the identification of sites that accordingly need to be avoided, was used to synthesize an extremely active, stable and highly CO2 selective Cu/Zr catalyst for hydrogen generation form methanol (methanol steam reforming reaction). Moreover, Zr forms highly redox-active nanoclusters of 2-6 atoms on Pd. In the correct chemical and structural state Zr was found to promote CO2 activation on Pd for dry reforming of methane. The role of GaPd2 as a support in MSR was identified as well as Pt/Zr interactions, similar to those observed for Pd/Zr were found. Finally, the atomic layer deposition process of alumina on varying crystallographic Pd and Pt surfaces was studied in detail.