Titelaufnahme

Titel
Electron attachment measurements to molecules in gas phase or embedded in helium droplets and machine-readable storage of such data / by Johannes Postler
VerfasserPostler, Johannes
GutachterScheier, Paul
Erschienen2015
Umfanggetr. Zählung : Ill., graph. Darst.
HochschulschriftInnsbruck, Univ., Diss., 2015
Anmerkung
Enth. u.a. 3 Veröff. d. Verf. aus den Jahren 2013 - 2014 . - Zsfassung in dt. Sprache
Datum der AbgabeJuli 2015
SpracheEnglisch
Bibl. ReferenzOeBB
DokumenttypDissertation
Schlagwörter (DE)Elektronenanlagerung / Heliumtröpfchen
Schlagwörter (EN)dissociative electron attachment / helium droplets
Schlagwörter (GND)Elektronenanlagerungsreaktion / Helium / Tröpfchenmodell
Zugriffsbeschränkung
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Zusammenfassung (Deutsch)

In der vorliegenden Dissertation werden drei Publikationen über dissoziative Elektronenanlagerungen an Moleküle bzw. Cluster vorgestellt. In allen Studien wurden Experimente mit gekreuzten Molekül bzw. Elektronenstrahlen verwendet, bei denen die Moleküle mithilfe niedrigenergetische Elektronen mit einer Energie von bis zu 70 eV negativ ionisiert wurden. Die drei Studien unterscheiden sich jedoch beim Zustand der untersuchten Moleküle. Es wurden sowohl Moleküle in Gasphase als auch solche in Clusterform untersucht, wobei superfluide Heliumtröpfchen als hilfreiches Werkzeug zur Produktion und Untersuchung der Cluster zum Einsatz kamen.

In der Arbeit werden die verwendeten experimentellen Techniken und Aufbauten erklärt und einige Erweiterungen im Detail beschrieben. Zusätzlich wird eine Einführung in dissoziative Elektronenanlagerung und in das Gebiet superfluider Heliumtröpfchen gegeben.

Im ersten Teil wird HMX untersucht, ein Sprengstoff, der große Ähnlichkeit mit dem weit verbreiteten RDX hat. In Gasphasenmessungen wurden bei Kollisionen mit niedrigenergetischen Elektronen mehrere intensive anionische Fragmente gefunden. Für jedes dieser Fragmente wurde die Abhängigkeit von der ursprünglichen Elektronenenergie gemessen. Basierend auf diesen Messungen wurde eine Möglichkeit vorgeschlagen, chemisch ähnliche, aber ungefährliche, Stoffe von HMX zu unterscheiden.

In einer weiteren Studie wurden CO2-Cluster untersucht. Die Produktion der Cluster fand dabei durch Dotieren der Heliumnanotröpfchen mit CO2 und anschließendes Ionisieren statt. In den resultierenden Massenspektren konnten anionische Cluster der Formen \(CO2)^-_n sowie (CO2)O^-_n beobachtet werden. Desweiteren konnten Helium-haltige Cluster beobachtet werden und die Entstehung der negativ geladenen Cluster erklärt werden. Dabei wurden vor allem die Unterschiede zu anionischen CO2 Clustern, die durch gekühlte Expansion aus einer kleinen Öffnung erzeugt wurden, beachtet.

Desweiteren wurde Co(CO)3NO untersucht, ein Molekül, das technische Anwendungen im Bereich der Elektronenstrahl-induzierten Abscheidung, einer Technik zur Fertigung von metallischen Nanostrukturen, hat. In dieser speziellen Anwendungen haben langsame Elektronen eine große Auswirkung auf den Fertigungsprozess, da sie in großer Zahl als Sekundärelektronen produziert werden. Hier wurden Heliumnanotröpfchen verwendet, um Cluster der ursprünglichen Moleküle zu erzeugen und deren Verhalten in Verbindung mit langsamen Elektronen zu untersuchen.

Abschließend wird ein digitales System zur Speicherung und zum automischen Austausch von Messdaten im Bereich dissoziativer Elektronenanlagerung vorgestellt, das sich in ein bestehendes EU-Projekt zum Austauschsystem von physikalischen Messdaten (VAMDC) einfügt und dieses erweitert. Das System wurde implementiert und befindet sich im Produktivbetrieb.

Zusammenfassung (Englisch)

In the present thesis, three studies of dissociative electron attachment to molecules or clusters thereof are presented. Common to all studies are the crossed-beam setups used which negatively ionize sample molecules by means of low-energy electrons in the range of 70 eV. However, the main difference between the studies is the state of the investigated molecules. Initially, only gas-phase molecules were investigated, but later on the powerful tool of helium nanodroplets was employed to produce and investigate clusters of the initial molecules.

The methodology and experimental setups used in the course of this thesis are explained and some enhancements are described in more detail. Additionally, as an introduction an overview of the helium nanodroplet field is given alongside a brief summary of dissociative electron attachment.

The first study focuses on HMX, a powerful explosive similar to RDX. In gas-phase several prominent anionic fragments were found upon low-energy electron impact. For all fragments abundant enough in ion yield, the dependence of the ion yield on the incident electron energy was measured. Based on the shape of these ion yields, a mechanism to distinguish HMX from compounds similar to it is proposed.

In a second study, \CO2 clusters are investigated. To produce the clusters, helium nano\-droplets were doped with CO2-molecules and eventually ionized with low-energy electrons. The resulting mass spectra reveal complexes of the forms (CO2)^-_n and (CO2)O^-_n. Furthermore, helium-containing complexes were found and the formation reaction of all complexes are explained with a focus on the differences to (CO2)^-_n formed via direct expansion from a cooled nozzle.

The third compound studied is Co(CO)3NO, a chemical with a strong technical use case in the field of electron beam induced decomposition, a technique to 'print' metal nano-structures. In this particular application, low-energy electrons have a strong influence on the outcome of the process, as they are abundantly produced when irradiating the precursor molecules during the process. Employing helium nanodroplets again, it was found that clustered molecules show a different dependence of the ion yield on the incident electron energy than those in gas phase.

Finally, a system to store and exchange measurement data such as the ones mentioned above is presented. It relies on a European framework called VAMDC and extends this framework by the capability to also incorporate dissociative electron attachment cross sections. The system was implemented and is in production use.