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Titel
Molecular Dynamics Simulations to Investigate Surface Phenomena of Zirconium(IV) Oxide and Oxygen Ion Conductivity in Yttrium-stabilized Zirconium(IV) Oxide
VerfasserKilchert, Franziska
Betreuer / BetreuerinnenHofer, Thomas
Erschienen2018
HochschulschriftInnsbruck, Univ., Masterarb., 2018
Datum der AbgabeOktober 2018
SpracheEnglisch
DokumenttypMasterarbeit
Schlagwörter (DE)molekular-dynamische Simulationen / Zirconium(IV)-oxid / Yttrium(III)-oxid / Yttrium-stabilisiertes Zirconium-oxid / Sauerstoffdiffusion / fest-flüssig Grenzflächen
Schlagwörter (EN)molecular dynamics simulations / zirconium(IV) oxide / yttrium(III) oxide / yttrium-stabilized zirconium oxide / oxygen diffusion / solid-liquid interfaces
URNurn:nbn:at:at-ubi:1-29106 Persistent Identifier (URN)
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Molecular Dynamics Simulations to Investigate Surface Phenomena of Zirconium(IV) Oxide and Oxygen Ion Conductivity in Yttrium-stabilized Zirconium(IV) Oxide [32.96 mb]
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Zusammenfassung (Deutsch)

Für die Anwendung in klassischen, molekular-dynamischen Simulationen wurden neue Wechselwirkungspotentiale für die Festkörpersysteme Zirconium(IV)-oxid (ZrO2), Yttrium(III)-oxid und Yttrium-stabilisiertes Zirconium-oxid entwickelt. Mit dem Ziel festflüssig Grenzflächen zu untersuchen, wurde die Parametrisierung eines Wassermodels aus der Literatur als Grundlage für die Formulierung der atomaren Partialladungen gewählt. Im nächsten Schritt wurden die nicht-coulombschen Wechselwirkungsparameter durch Vergleich der Simulationsergebnisse mit experimentellen und theoretischen Daten angepasst, um charakteristische Größen wie die Struktureigenschaften und die Dichte zu reproduzieren. Details wie die genauen Positionen der Yttriumatome in Y2O3 konnten durch die Verwendung eines zusätzlichen nicht-coulombischen Potentials bei der Y-Y Paarwecheselwirkung mit großer Genauigkeit nachgestellt werden. Die neuen Partialladungspotentiale beschreiben die ausgewählten Systeme genauer als zur Zeit der Arbeit in der Literatur verfügbare Potentiale mit voller Ladung. Die Sauerstoffdiffusion in YSZ wurde, sowohl für eine Vielzahl von Zusammensetzungen mit unterschiedlichem Y2O3-Gehalt, als auch in einen breiten Temperaturbereich untersucht. Im Vergleich mit experimentellen Daten zeigt das entwickelte YSZ-Modell eine bessere Übereinstimmung von Größen wie dem Diffusionskoeffizienten und der Aktivierungsenergie als andere theoretische Arbeiten. Auch der qualitative Befund, dass sich für höhere Temperaturen das Maximum in der Sauerstoffionenleitung zu höheren Y2O3-Konzentrationen verschiebt, wurde beobachtet. Durch die Zusammenführung eines dissoziativen Wasserpotentials aus der Literatur mit den entwickelten Festkörperpotentialen konnten erfolgreiche Simulationen von ZrO2-Wasser Grenzlächen durchgeführt werden. Für die beiden untersuchten Oberflächen, die (110)- und die (111)-Oberfläche, wurde sowohl Oberflächenprotonierung als auch die Ausbildung einer Helmholtz-Doppelschicht beobachtet.

Zusammenfassung (Englisch)

Novel interaction potentials for the application in classical molecular dynamics simulations of the solid systems zirconium(IV) oxide (ZrO2), yttrium(III) oxide (Y2O3) and yttrium-stabilized zirconium oxide (YSZ) were developed. With the aim to investigate solid-liquid interfaces the parametrization of an available water model from literature served as a basis for the formulation of the atomic partial charges. Next, the non-coulombic potential parameters were adjusted through careful comparison of simulation results with experimental and theoretical data to reproduce quantities such as structural properties and the crystal density. Details like the exact positions of the Y atoms in Y2O3 could be modeled with great accuracy due to the application of an additional non-coulombic potential to the Y-Y pair interaction. The novel partial charge potentials describe the selected systems more precisely than the full-charge potentials currently available in literature. Oxygen diffusion in YSZ was investigated for a variety of YSZ compositions with different Y2O3 content as well as in a broad range of temperatures. When compared to experimental data the present YSZ model reproduces quantities like the diffusion coefficient and activation energy better than those of other theoretical works. The qualitative finding that the maximum in oxygen ion conductivity shifts to higher Y2O3 concentrations for higher temperatures is also observed. Successful simulations of ZrO2-water interfaces were carried out by combining a dissociative water model from literature with the developed potentials. For both surfaces studied, namely the (110) and (111) surface, protonation was observed in addition to the formation of a Helmholtz double layer.

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