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Titelaufnahme

Titel
OH-defects in quartz and its high pressure polymorphs : an overview from crustal to upper mantle conditions / Corinne Frigo
VerfasserFrigo, Corinne
Betreuer / BetreuerinnenStalder, Roland
ErschienenInnsbruck, 27.03.2018
Umfang55 Seiten : Illustrationen, Diagramme
HochschulschriftUniversität Innsbruck, Dissertation, 2018
Datum der AbgabeMärz 2018
SpracheEnglisch
DokumenttypDissertation
Schlagwörter (DE)OH-Defekte / Quarz / Coesit / Stishovit / FTIR
Schlagwörter (EN)OH-defects / quartz / coesite / stishovite / FTIR
URNurn:nbn:at:at-ubi:1-21960 Persistent Identifier (URN)
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OH-defects in quartz and its high pressure polymorphs [2.28 mb]Erratum [0.14 mb]
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Klassifikation
Zusammenfassung (Deutsch)

Der Einbau von OH-Defekten in Quarz, Coesit und Stishovit, synthetisiert bei Temperaturen zwischen 900 und 1100 C und Drücken von Krustalen (5 kbar/0,5 GPa) bis zu oberen Manteltiefen (9,1 GPa), wurde untersucht. Alle SiO2-Polymorphe wurden in einem wassergesättigten granitischen System gezüchtet, das durch Zugabe von Spodumen, Turmalin oder Apatit in den Startmaterialen mit verschiedenen Mengen an Li, B und P dotiert wurde. Die synthetisierten Kristalle wurden nachfolgend durch IR-Spektroskopie, Elektronenmikrosonde, LA-ICP-MS und SIMS analysiert. <br />Alle IR-Absorptionsspektren in Quarz zeigten ein dominantes Banden-Triplett bei 3431, 3379 und 3313 cm-1 und eine weniger intensive Bande bei 3585 cm-1, zugeordnet zum AlOH- bzw. Hydrogarnet-Defekt. Zudem zeigte der in den Li- und B-Systemen synthetisierte Quarz zwei zusätzliche Banden bei 3483 cm-1 und 3595 cm-1, welche als LiOH- bzw. BOH-Defekte klassifiziert wurden. Sowohl die AlOH- als auch die LiOH-Konzentration nahm mit steigenden Druck ab, bis bei einem Druck von mehr als 15 kbar keine LiOH-Defekte mehr festgestellt wurden. Die stärkste Abnahme dieser OH-Defekte fand in einem engen Druckintervall (10-15 kbar) in der Nähe des Hochquarz/Tiefquarz-Übergangs statt, es wurde jedoch keine eindeutige Verbindung zwischen Übergang und Defekteinbau gefunden. Aufgrund höherer Gesamt-Li-Konzentrationen im Vergleich zu LiOH-Defekte-Konzentrationen wurde die gleichzeitige Anwesenheit von „trockenen“ AlLi-Defekten vorgeschlagen.<br />Andererseits wurden keine OH-Defekte in bei 4 GPa synthetisiertem Coesit beobachtet, während bei höheren Drücken gewachsener Coesit eine Banden-Triplett bei 3575, 3523 und 3459 cm-1 sowie zwei kleinere Banden bei 3535 und 3502 cm-1 zeigte. Eine kleine Bande bei 3300 cm-1 war nur bei 7,7 GPa sichtbar. Das Triplett korrelierte stark mit dem Aluminiumgehalt, was auf eine Zuordnung zu AlOH-Defekten hindeutet. Die zwei kleineren Banden wurden als BOH-Defekte klassifiziert und die kleine Bande bei 3300 cm-1 wurde als interstitielle H interpretiert. Stishovit zeigte eine dominante Bande bei 3116 cm-1 mit einer Schulter bei 3170 cm-1 und eine kleinere Bande bei 2665 cm-1, die alle mit AlOH-Defekten assoziiert werden können. BOH-Defekte wurden in Stishovit nicht beobachtet. LiOH-Defekte wurden weder in Coesit noch in Stishovit detektiert, was mit dem bevorzugten Einbau von Li in andere Phasen (z.B. Omphacit) erklärt werden kann. Der Gesamtgehalt an OH-Defekten in SiO2-Polymorphe stieg mit steigendem Druck, im Gegensatz zum negativen Trend der OH-Defekt Gehalte in Quarz. Das daraus resultierende Minimum wurde nahe dem Quarz/Coesit Übergang ermittelt.

Zusammenfassung (Englisch)

The incorporation of OH-defects in quartz, coesite and stishovite, synthesized at temperatures between 900 and 1100C and pressures ranging from crustal (5 kbar, i.e., 0.5 GPa) to upper mantle depths (9.1 GPa), was investigated. All silica polymorphs were grown in a water-saturated granitic system, which was doped in different amounts of Li, B and P by adding spodumene, tourmaline or apatite in the starting mixtures. The experimental products were successively analyzed by IR spectroscopy, electron microprobe, LA-ICP-MS and SIMS. <br />All IR absorption spectra in quartz revealed one dominant triplet band at 3431, 3379 and 3313 cm-1 and a less intense band at 3585 cm-1, assigned to AlOH- and hydrogarnet-defects, respectively. Additionally, quartz grown in the Li- and B- systems exhibited two supplementary bands at 3483 cm-1 and 3595 cm-1, related to LiOH- and BOH-defects, respectively. Both AlOH and LiOH concentrations decreased with pressure, until no LiOH-defects were detected at pressure higher than 15 kbar. The most pronounced decrease of these hydrous defects occurred in a rather narrow pressure interval (10-15 kbar) close to the high-quartz/low-quartz transition, but no real link was found between the transition and the defect incorporation. The simultaneous presence of dry AlLi-defect was further suggested, due to higher total Li concentrations than Li coupled with LiOH. <br />On the other hand, no hydrous defects were observed in coesite synthesized at 4 GPa, whereas coesite grown at higher pressures revealed a triplet band at 3575, 3523 and 3459 cm-1, two minor bands at 3535 and 3502 cm-1, and a small band at 3300 cm-1 that was only visible at 7.7 GPa. The triplet was strongly correlated to the aluminum content, suggesting an assignment as AlOH-defects, while the two minor bands were assigned to BOH-defects, and the band at 3300 cm-1 was interpreted as interstitial H. Stishovite displayed one dominant band at 3116 cm-1 with a shoulder at 3170 cm-1, and a minor band at 2665 cm-1, probably all associated to AlOH-defects. BOH-defects were not observed in stishovite, and LiOH-defects were neither observed in coesite nor stishovite, probably because of preferentially partition of Li in other phases such as omphacite. The total amount of hydrous defects in high pressure silica polymorphs increased with pressure, in contrast to the negative trend of OH in quartz against pressure, and revealed a minimum concentration of OH around the quartz/coesite phase transition.

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