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Bibliographic Metadata

Title
Fullerene-complexes in vacuum and on surfaces : a computational study / Alexander Kaiser
Additional Titles
Fullerene-Komplexe in Vacuum und auf Oberflächen : Eine Computersimulationsstudie
AuthorKaiser, Alexander
CensorBopp, Philippe A.
Thesis advisorProbst, Michael
Published2014
Description154 S. : Ill., graph. Darst.
Institutional NoteInnsbruck, Univ., Diss., 2014
Date of SubmissionJuly 2014
LanguageEnglish
Document typeDissertation (PhD)
Keywords (DE)Fulleren / Adsorption / Cluster / Energiespeicherung / Kontrollierte Selbst-Ansammlung
Keywords (EN)fullerene / adsorption / cluster / energy storage / controlled self-assembly / fullerene - adsorption - cluster - energy storage - controlled self-assembly
Keywords (GND)Fullerene / Adsorbat / Adsorption / Wechselwirkung
URNurn:nbn:at:at-ubi:1-673 Persistent Identifier (URN)
Restriction-Information
 The work is publicly available
Files
Fullerene-complexes in vacuum and on surfaces [12.23 mb]
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Classification
Abstract (German)

Fullerene sind kugelförmige Moleküle aus Kohlenstoff mit faszinierenden Eigenschaften. Ihre Korrugation ähnelt einerseits der von Graphit oder Graphene, andererseits führt ihre Krümmung oft zu unterschiedlichen Eigenschaften. Zum Beispiel existiert eine 1x1 kommensurable Phase für Ethylene, das auf C60 adsorbiert ist, welche jedoch für Graphit nicht möglich ist. Die Bindungsstärke, die Orientierung und die Dichte der Adsorbatmoleküle hängen stark von dem Verhältnis zwischen Adsorbat-Fullerene und Adsorbat-Adsorbat Wechselwirkungen ab. Die nicht-polaren Moleküle aus dieser Arbeit benetzen die Fullerene Schicht um Schicht. Moleküle mit stärkere Adsorbat-Adsorbat Wechselwirkungen, wie zum Beispiel Wasser mit seinen Wasserstoffbrückenbindungen, bevorzugen die Bildung von Tropfen, die als Cluster an die Fullerene gebunden sind. Eine Vielzahl neuer Eigenschaften kann man beobachten, wenn man als Substrat Aggregate von Fullerenen verwendet. Die keilförmige Region (Groove-Site) zwischen zwei Fullerenen verdoppelt die Bindungsenergie fast, für die sogenannten Dimple-Sites zwischen drei Fullerenen erhält man sogar fast die dreifache Adsorptionsenergie. Groove-Sites von gestapelten Kohlenstoffnanoröhrchen sind vielversprechende Kandidaten für die Energiespeicherung in Form von dicht gepacktem Wasserstoff oder Methan. Fullerene dienen als Modellsystem um die Adsorptionseigenschaften von Kohlenstoffoberflächen und molekularen Clustern zu untersuchen. Wir führten Computersimulationen begleitend zu massenspektrometrischen Experimenten durch. Unsere Simulationen halfen Anomalien im Experiment zu verstehen, sogenannte magische Zahlen, und sie stellten komplementäre Informationen, wie zum Beispiel über die mikroskopische Struktur, relative Stabilitäten und Phasenübergänge zur Verfügung.

Abstract (English)

Fullerenes are spherical carbonaceous molecules with intriguing properties. On one side their corrugation resembles graphite or graphene, on the other side their curvature leads to a different behavior in many respects. For example, in contrast to flat graphite, a commensurate 1x1 phase exists for ethylene adsorbate molecules on curved C60. The adsorbate orientation, density, and binding strength (also referred to as adsorption, physisorption, or dissociation energy) depend strongly on the relation between the adsorbate-fullerene and the adsorbate-adsorbate interactions. The non-polar adsorbate molecules investigated in the present work wet the fullerenes, i.e. they cover the fullerenes layer by layer. Molecules with stronger inter-adsorbate interactions, such as water with its hydrogen bonds, prefer formation of drops that are bound as a cluster to the fullerene. A variety of new features arise for a substrate consisting of fullerene aggregates. The groove between two fullerenes enhances the adsorption energy almost by a factor of two, the dimple site between three fullerenes even more. Groove sites of arrays of carbon nanotubes are promising candidates for high-density energy storage in the form of hydrogen or methane. Fullerenes and their aggregates constitute a playground for studying adsorption properties both of carbonaceous surfaces and of molecular clusters. We performed computer simulations that accompanied mass spectrometric experiments on the same species. Our simulations guided understanding of anomalies in the experiments, so called magic numbers, and provided complementary microscopic information such as structures, energetics and phase transitions as functions of temperature.

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